Гейнсбургтің мансабы 13 жасында әкесімен бірге Серждің 1984 жылы шыққан Love on the beat және аралас пікірлер альбомында «Лимон инцест» әнін дуэт ретінде жазған кезде басталды. Содан кейін оның кинематографиялық мансабы басталды — ол Кэтрин Деневтің қызын ойнаған «Сөз және музыка» фильмінен басталды. 1986 жылы, 15 жасында Гейнсбург «Ұятсыз» фильмі үшін «Ең перспективалы актриса» үшін Сезар сыйлығын алды. Оның 1993 жылы ағылшын тіліндегі дебюті — ағасы Эндрю Биркиннің режиссері болған Цемент бағы. Бұл фильмнің сөздері Мадоннаның «Қыз үшін қандай сезімде болады» әнінде келтірілген және фильмдегі актрисаның сөзі тректің басында қолданылады: «Қыздар джинсы киіп, шаштарын қысқартуға, көйлек пен етік киюге болады. , өйткені жігітке ұқсаудың еш айыбы жоқ. Бірақ жігіттің қызға ұқсауы қорлық, өйткені қыз болуды қорлау деп ойлайсың. Бірақ жасырын түрде оның қандай екенін білгің келеді, солай емес пе, қыздың қандай екенін». 1996 жылы Шарлотта осы аттас фильмде Джейн Эйрдің бейнесін сомдады, ал 2000 жылы Рождестволық торт фильміндегі қосалқы рөл үшін Сезар сыйлығын жеңіп алды.
Келесі жылы, 2001 жылы оның өзі Канн кинофестивалінің қазылар алқасына сыйлықтар үлестірді.