2000 жылы жас актер өзінің алғашқы басты рөлін — «Сақиналар әміршісі: Сақина достығы» фантастикалық және әсерлі фильміндегі эльф Леголаспен жұмыс істей бастады. Бастапқыда Блум басқа кейіпкерді, Фарамирді ойнауы керек еді, ол тек «Сақиналар әміршісі: Екі мұнара» фильмінің жалғасында пайда болады. Оның орнына Девин Ванхэм Фарамир рөліне мақұлданса, Блум актерге дүниежүзілік даңқ әкелген Орман патшалығының ханзадасы рөлін алды. Түсірілім болған Жаңа Зеландияда Орландо бір жарым жыл уақыт өткізді. Мұнда біраз қиындықтар болды: эпизодты ат үстінде түсіру кезінде актер құлап, қабырғасын сындырды, бірақ бұл оның жұмысын жалғастыруға кедергі болмады. 2001 жылы екі фильм жарық көрді — «Сақиналар әміршісі: сақина достығы» және «Қара сұңқар Даун», соның арқасында Блум белгісіз актерден шынайы экран жұлдызына айналды. «Сақиналар әміршісі» фильмі 93 миллион доллар бюджетімен бүкіл әлемді жаулап алды, фильм бүкіл әлем бойынша 800 миллионнан астам табыс жинады, төрт Оскар, бес Британдық Оскар және басқа да көптеген марапаттарға ие болды. Леголас рөлін сомдағаны үшін Блум «Жылдың ер азаматы» номинациясында Empire және MTV марапаттарымен марапатталды. Орландо Тодд Блэкберн рөлін сомдаған «Қара сұңқар» экшн қиял әлемінен алыс.
Бұл 1993 жылы Сомалидегі нақты соғыс уақытындағы оқиғаларға негізделген қайғылы сурет. Фильм екі «Оскар» мүсіншесін және басқа да беделді марапаттарға бірнеше номинацияларды алды. 2002 және 2003 жылдары Блум «Сақиналар әміршісі» трилогиясының жалғасында пайда болды және атышулы заңсыз Келли туралы «Келли Ганг» өмірбаянында Джо Бирн рөлін сомдады. 2003 жылы Блум үшін жұлдыз атағын бекітетін тағы бір таспа шықты — шытырман оқиғалы Кариб теңізінің қарақшылары: Қара інжу-маржанның қарғысы шықты. Актер Элизабетке (Кейра Найтли) ғашық, асыл және адал темір ұстасы Уилл Тернердің рөлін тамаша сомдады. 2004 жылы «Қарақшылар» табысынан кейін Орландо «Троя» ауқымды жобасында пайда болды, онда ол қорқақ және сатқын Париж рөлін сомдады. Келесі жылы актер тағы да эпохалық әсерлі фильмге қатысады — әйгілі «Гладиатор» және «Қара сұңқар Даун» фильмдерінің авторы Ридли Скотт түсірген «Аспан Патшалығы» фильмі.
2006 жылы Орландо экрандарға қарақшылар туралы «Кариб теңізінің қарақшылары: Өлі адамның кеудесі» хикаясының жалғасында, сол жылы «Армян геноциді» тележобасында және «Махаббат және басқа апаттар» фильмінде пайда болды. 2007 жылдың басында актер кино тарихындағы ең көп табыс әкелген он бес фильмнің төртеуінде ойнады. Келесі үш жылда Блум «Кариб теңізінің қарақшылары: Әлемнің соңында», «Нью-Йорк Мен сені сүйемін», «Дәмдіге көзайым» және «Мэйн-стрит» фильмдерін көрсетті. Сонымен қатар, актер театрда ойнады және жарнамалық роликтерге түсті. 2011 жылы Орландо «Мушкетерлер» фильмінде Букингем герцогы, «Жақсы дәрігер» фильмінде доктор Мартин рөлін сомдады. «Хоббит: күтпеген саяхат» фильмінің премьерасы 2012 жылдың қарашасына жоспарланған, онда актер қайтадан шығады.
2012 жылы Орландо басты рөлдерде ойнайтын «Қалалар» триллері, «Америкадағы идея» комедиясы және «Лорета» романтикалық драмасы күтілуде.